Собрание Краеведческого музея города Великие Луки неоднородно, имеет сложную структуру и историю и насчитывает более 40 тысяч музейных предметов.
В состав музейного собрания входят фонды муниципального музея, формирующиеся с 2008 г., коллекции Великолукского краеведческого музея (1951-2004 гг. формирования) и Музея боевой комсомольской славы имени А. Матросова (1941-1992 гг. формирования), а также обширный научный архив. Кроме того, особняком стоит мемориальный фонд академика И.М. Виноградова.
География комплектования материалов всегда определялась границами Великолукского уезда и Великолукской области. Общие хронологические рамки собранных материалов очень широки – от неолита до 2021 г., однако есть и временные лакуны, и определенный количественный и качественный перекос по объему музейных предметов в сторону отдельных эпох и даже десятилетий. Наиболее широко представлены в музее эпохи неолита, древнерусского времени и средних веков, послевоенные годы.
Самыми многочисленными являются коллекции «Документы» и «Фотографии». Данные коллекции насчитывают более 19 тыс. предметов. В них собраны экспонаты по дореволюционному периоду, гражданской войне, установлению советской власти, Великой Отечественной войне, предприятиям, учреждениям, видам г. Великие Луки и т.д.
Интерес представляют предметы из коллекции «Археология», основная часть которой была заложена, когда Великолукскую область исследовал Западно-Двинский отряд Славянской археологической экспедиции АН СССР под руководством Станкевич Я.В. В это время археологами было изучено множество неолитических стоянок и городищ.
Нумизматическая коллекция музея насчитывает более 7 тыс. предметов. Особое место в этой коллекции занимают клады монет XVI-XVIII вв.
Особый интерес у посетителей вызывают экспонаты из коллекции «Оружие». Это алебарда XVI в., кольчуга, наручи XVII в., холодное и огнестрельное оружие XVIII-XX вв.
В коллекции «Живопись» имеются картины заслуженного художника России Большакова А.А., члена Союза художников Птицына Л.В., Бармина В.А. Келлермана В.Г., Сизаска А.И.
Среди коллекции «Графика» рисунки и акварельные работы Сулимо-Самуйлло В.А., Власова А.Я. и др.
Также в фондах музея представлены предметы быта XIX в., домашняя утварь XX в., крестьянская женская и мужская одежда, обмундирование воинов Великой Отечественной войны, знамена и т.д.
Фонды музея ежегодно пополняются новыми экспонатами. За 2013 г. поступило 160 экспонатов, среди них документы, фотографии, предметы истории техники, чучела животных и др.
Многие предметы музейного фонда экспонируются в экспозиции, на временных выставках, и посетители музея имеют возможность познакомиться с ними.
